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编号:10267296
钚内污染者外科截肢放化分析及活度测量
http://www.100md.com 《中华放射医学与防护杂志》 2000年第2期
     作者:王嘉栋 周永增

    单位:(030006 太原,中国辐射防护研究院)

    关键词:钚;放化分析;骨;肌肉;皮肤

    中华放射医学与防护杂志000201 【摘要】 目的 为探讨钚在国人体内的滞留与分布,对一例20年前遭钚事故污染(左手伤部可溶性钚摄入量约为77~130 Bq)者因肘部发生恶性纤维组织瘤而截下的右上臂进行了放化分析。方法 将手臂按解剖部位横向锯切成8段,再将骨和软组织剥离,分别进行灰化、离子交换、电沉积制样并进行α能谱分析和活度测量。结果 在整个手臂中共测得239Pu含量为68.5 mBq,α能谱分析证实手臂组织中钚的谱峰与239Pu标准源一致。这些239Pu 70%滞留在骨组织中,其次是肌肉,皮肤约占5%。钚在骨中的分布是不均匀的,数据表明骨钚浓度C(mBq/g灰)与灰:湿重量比(f)呈较好的负线性相关,C=0.72-1.26f,r=-0.78。结论 239Pu可在人的骨组织中长期滞留,主要沉积在骨骺端,骨干浓度较低,在骨内不同部位分布总趋势同国外报道一致。
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    Radiochemical analysis of plutonium in an amputated arm from a patient contaminated accidentally

    WANG Jiadong,ZHOU Yongzeng,(China Institute for Radiation Protection,Taiyuan 030006,China)

    【Abstract】 Objective In order to study the retention and distribution of plutonium in human body.the activity in an amputated right arm from a patient with malignant fibrous histiocytoma developed at the elbow was analysed.The patient had been contaminated by plutonium intaken accidentally 20 years ago and the intake through a wound of his left hand was estimated to be 77~130 Bq. Methods The arm was dissected into 8 sections anatomically.Soft tissues were separated from bones.The samples were incinerated and the Pu was separated by ion exchange.Analysis of energy spectra and activity measurement were made after electrodeposition of the Pu on a stainless steel disc. Results The total content of 239Pu in all of the samples was determined to be 68.5 mBq.The energy spectrum peak of Pu in arm tissues was the same with the standard source of 239Pu.70% of the plutonium were retained in the bone.The content of 239Pu in soft tissues was very low.About 5% of 239Pu were detected in the skin.The distribution of Pu in bone was not uniform.The data show that the relationship between the concentration of plutonium in bone C(mBq/g ash) and the ratio of bone ash to its wet weight (f) was of a good negative correlation.It can be described by the linear equation,C=0.72-1.26f (correlation coefficient r=-0.78). Conclusion 239Pu can deposit in the bone tissues of human body for a long time.The content of Pu in the epiphyseal ends is higher than in the diaphysis.The pattern of Pu distribution in bone noted in this paper is similar to that reported in the literature.
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    【Key words】 Plutonium ; Radiochemical analysis ; Bone; Muscle; Skin

    关于人体组织中239Pu含量的放化分析工作国外已有许多报告[1-7],国内也有人对日本新泻居民尸解组织进行测定[8,9]。但有关我国人自己的资料并不多见,本文对一例早年在某核工厂工作并经历过事故性钚内污染的钚操作人员截肢手术后截下的右上肢进行了放化分析及活度测量,为医学临床及内照射剂量估算提供了较为直接的证据,同时也为积累国人资料增添一些新的数据。

    病例资料

    患者男性,1938年出生,1966~1975年在某核工厂工作,接触239Pu。1972年9月21日拆除设备时受到钚(氯化物)污染,左手小指被刺伤,事故后24 h尿钚分析结果为0.69 Bq/24 h尿,未作活体测量。根据患者不同时间点的尿钚分析数据估算,伤口摄入量约为77~130 Bq。1988年右上臂肘部发生肿瘤,几次切除又复发,1991年第4次复发,肿瘤5 cm×6 cm×4 cm,病理诊断为恶性纤维组织细胞瘤,为防止进一步扩散转移,外科施行截肢,截肢部位在右上臂肱骨中段偏下,截下的手臂及时送入-80℃低温冰箱中保存。该手臂即为本文的分析样品,其他有关情况已在文献[10,11]中报告。
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    材料和方法

    1 样品制备

    在外科及病理人员协助下,将该手臂按部位横向锯切为8段,并将软组织(肌肉和皮肤)与骨骼分离开,分割部位详见图1。分离后的样品在天平上称鲜重。由于淋巴组织难以剥离,同时也考虑到患者被刺伤污染部位是在另一侧,而且污染核素为易溶性钚,污染后已经历20年,病侧手臂的淋巴结不会蓄集有显著意义的核素,故软组织只分为肌肉和皮肤两部分。将上述样品弄碎、混匀后备用。

    图1 手臂分解示意图

    2.分析程序

    在以前工作基础上,并参考文献[8,12-14],确定如下分析程序:
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    (1)取样:将灰化用的烧杯准确称重后,称取一定量的样品(每个样品:骨取25~50 g,肌肉取80 g,皮肤取40 g),加入适量浓硝酸。

    (2)湿式灰化:在垫有石棉网的可调温电炉上小心加热至泡沫散尽后,加热至沸,使组织样品完全溶解,蒸发至干,冷却后滴加少量浓硝酸,再蒸干,反复上述操作,直至全部样品变为白色无机盐。个别难以灰化的样品,可在最后阶段滴加少量高氯酸或过氧化氢,使组织彻底灰化。整个过程中温度不要超过450 ℃,并慎用过氧化氢,以免形成难溶的过氧化物。

    (3)称取、记录灰分重量。向灰盐中加入20 ml王水,加热并蒸干,用适量浓硝酸加热溶解灰分,再加入等量蒸馏水,使溶液体系成为7.5 mol/L HNO3,并用亚硝酸钠将钚调节为四价(最终体积分别为骨:300 ml,肌肉:200 ml,皮肤:200 ml)。

    (4)将溶液加热到80℃,向内投入已处理好的40~60目聚苯乙烯三甲胺树脂1 g,放入玻管封装的搅拌铁芯,置于磁力搅拌器上进行加热动态吸附,时间30 min。
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    (5)将带有树脂的溶液转移到离子交换柱上,经淋洗和降低酸度后,用5 ml 0.002 mol/L抗坏血酸-0.1 mol/L HNO3解吸液进行解吸,流速约40 s/滴。为保证较高的解吸温度,两旁用红外线灯烘烤,用小烧杯收集解吸液。

    (6)将解吸液转移至已铺垫抛光不锈钢片的电解槽中,用3 ml 0.4 mol/L NH4NO3洗涤小烧杯,合并到槽中,铂棒接阳极,底座接阴极,在24 V,350 mA下电沉积1.5~2 h,终止前1 min加入1 ml 12 mol/L NaOH,切断电源,取出沉积源用水冲洗后,晾干,在DDA-2型六路低水平α测量仪上测定α活度,测量时间大于1 400 min。

    3.仪器本底与试剂空白

    经反复测定,其中常用的第2、3、5、6路仪器本底为2.1×10-3~6.9×10-3。min-1。用100 ml蒸馏水做空白样品,经全过程处理在2、3、5路上测量所得空白样品计数(空白加本底)为3.9×10-3~6.8×10-3。min-1
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    4.仪器探测效率

    用自制的与测量样品尺寸、形状及材质完全相同的239Pu电沉积源,经二级计量站用绝对测量方法标定后,测得其中常用的第2、3、5路的探测效率分别为33.5%,35.4%及32.1%。

    5.全程回收率实验

    取模拟量的新鲜猪骨,腿肉及猪皮,弄碎混匀后,于分析前加入定量的239Pu,用前述的全部程序进行分析。测得的全程平均回收率分别为骨:(70.1±1.2)%;肌肉:(78.4±2.6)%;皮肤:(74.0±1.9)%。

    6.方法灵敏度

    经反复试验表明,本方法的灵敏度对3种组织分别为骨骼:(1.27~1.9)×10-2 Bq/kg鲜重;肌肉:(5.7~8.3)×10-3 Bq/kg鲜重;皮肤:(1.2~1.8)×10-2 Bq/kg鲜重。相当于0.5~0.8 mBq/每个样品。因此,对于含量低的样品,可适当增加取样量。
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    结果和讨论

    对截肢手臂8个部位的骨组织、肌肉及皮肤中239Pu的含量进行了测定,结果列于表1。

    表1 患者手臂组织中239Pu含量分析 部位

    湿重量

    (g)

    灰分重

    (g)

    灰:湿

    重量比

    组织中239Pu活度

    部位
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    活度

    (mBq)

    mBq/g

    灰

    mBq/kg

    湿重

    骨骼:

    肱骨上

    37.0

    18.1

    0.49

    0.11

    —
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    2.0

    肱骨下

    27.8

    12.5

    0.45

    0.15

    —

    1.9

    肘关节

    108.2

    24.0

    0.30

    0.52
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    —

    16.9

    尺桡上

    46.0

    13.8

    0.30

    0.20

    —

    2.8

    尺桡中

    47.5

    24.2

    0.51
, 百拇医药
    0.10

    —

    2.4

    尺桡下

    25.5

    8.4

    0.33

    0.23

    —

    1.9

    腕关节

    96.0

    21.6*
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    0.27

    0.46

    —

    11.9

    掌骨

    93.6

    23.7*

    0.30

    0.29

    —

    8.1

    软组织:

    肌肉
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    880.7

    —

    —

    —

    19.6

    17.3

    皮肤

    261.0

    —

    —

    —

    12.8

    3.3

, 百拇医药     合计

    68.5

    注:*为80 g样品的灰分,计算部位总量时进行了校正 1.钚内污染者体内含有可测量的钚

    在该内污染者手臂的各部位组织中总共测得68.5 mBq 239Pu,这个量比方法的最低可探测限约高二个数量级。在截肢前或截肢后用其他物理测量方法多次对手臂各部位进行直接测量未能测出。为了进一步印证我们测到的α核素确系239Pu,我们将分离后的测量样品用美国进口的高灵敏α谱仪(Canberra Quad Alpha Spectrometer Model 7404)测量其能谱,结果表明谱峰与239Pu标准源一致。

    2.钚在手臂组织中的分布

    从表1的结果可以看出239Pu在手臂的不同组织中分布是不一样的,其中骨组织含量最高,约占70%,其次为肌肉,占25%,而皮肤中含量最少,仅为总量的5%。
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    239Pu在骨中不同部位的分布也不一样。靠近关节的骨骺部分含量较高,骨干部分则较低,数据表明骨钚浓度与灰:湿重量比有密切关系,二者呈一定的负相关。可用下述直线方程表达:

    C=0.72-1.26f,r=-0.78

    式中C为239Pu在骨中的浓度(mBq/g灰),f是灰:湿重量比。这种分布特征在总趋势上同文献[7]报道是一致的,见表2。这主要因为239Pu是亲骨表面核素,骨骺端由大量的骨小梁构成,其表面积比构成骨干的皮质骨大得多。因此,239Pu含量相应较高。同时骺端有机成分多,灰:湿重量比自然较低,于是便产生上述的线性反比关系。

    表2 美国一例钚操作者尸骨中239Pu活度 样品

    取样
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    部位

    重量(g)

    灰湿比

    (灰:湿)

    239Pu活度

    (mBq/g,灰)

    湿重

    灰重

    肱骨

    近端

    80.8

    15.14

    0.19
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    33.02

    骨干

    122.3

    56.45

    0.46

    11.66

    远端

    53.1

    16.60

    0.31

    22.09

    桡骨

    近端
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    8.6

    2.70

    0.31

    18.95

    骨干

    43.5

    22.25

    0.51

    7.06

    远端

    18.3

    4.61

    0.25
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    18.58

    尺骨

    近端

    34.5

    9.55

    0.28

    20.24

    骨干

    43.7

    21.66

    0.50

    7.26

    远端
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    6.7

    1.39

    0.24

    28.72

    腕骨

    29.0

    6.98

    0.24

    28.72

    掌骨

    42.5

    13.17

    0.31
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    20.40

    指骨

    手部

    38.0

    11.54

    0.30

    21.42

    3.对本次测量数据的影响因素

    (1)由于回收率实验是用猪骨及软组织模拟的,测前临时加入的239Pu溶液很可能较之人体中处于结合态的钚更容易被分离与回收,以致可能使回收率较实际情况为高,从而低估了239Pu的实际计数。

    (2)分析过程中,骨中脂肪类物质比较难于彻底灰化,亦可能造成某些丢失。
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    (3)样品放置了数年,尽管在超低温下保存,但不可避免水份的丢失,这将影响到对样品总重量的低估。同时,在保存期内,每次消解流失的水份中都可能含有钚,这些因素都将影响局部含量和总钚量的计算。

    基于以上原因,我们认为本文的数据可能是偏保守的。考虑到各种可能的其他换算因子,如可溶性钚经过20年从体内排出的总量、截肢部分占全身的比例等,本文的放化分析数据与文献[11]估算的摄入量数据在数量级上是相符合的。

    致谢:石占成、孟庆章、孟宪钰等同志协助剥离样品,石志侠、张艾民同志协助做能谱分析,韩景泉同志协助做放射源标定,在此一并感谢

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    (收稿日期:1999-06-10), http://www.100md.com